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氣體分離11月22日，從中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所獲悉中國(guó)科學(xué)院催化研究所，中國(guó)科學(xué)院催化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，李燦博士，李澤龍博士，博士生屈原等人對(duì)二氧化碳（CO2）催化加氫制芳烴進(jìn)行了新的研究。進(jìn)展：通過(guò)串聯(lián)催化劑系統(tǒng)將CO 2的高選擇性直接轉(zhuǎn)化為芳烴。研究結(jié)果發(fā)表在《焦耳》（焦耳）上。

芳烴是有機(jī)材料合成中最重要的基礎(chǔ)化學(xué)原料之一。芳烴可用于合成各種聚合物材料，例如聚苯乙烯，酚醛樹脂，尼龍和聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯樹脂。傳統(tǒng)芳烴的合成主要基于石腦油的裂解和近年來(lái)基于煤制甲醇的甲醇基芳烴（MTA）途徑，所有這些途徑都依賴于化石資源（石油和煤）。

利用清潔能源中的氫將二氧化碳轉(zhuǎn)化為燃料和化學(xué)品是實(shí)現(xiàn)減少二氧化碳和可持續(xù)利用碳資源的重要戰(zhàn)略。因此，利用可再生能源氫氣將二氧化碳轉(zhuǎn)化為具有高附加值的芳烴，使二氧化碳以高分子材料的形式儲(chǔ)存，既可以實(shí)現(xiàn)二氧化碳碳資源的利用，又能起到減少二氧化碳的作用，具有重要的戰(zhàn)略意義。然而，CO 2是熱力學(xué)惰性分子，并且在實(shí)現(xiàn)CO 2活化和高選擇性轉(zhuǎn)化方面存在主要困難和挑戰(zhàn)。

據(jù)悉，李燦團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于太陽(yáng)能光催化，光催化，電催化分解水，產(chǎn)生氫氣和二氧化碳轉(zhuǎn)化工作。在這項(xiàng)工作中，李燦的團(tuán)隊(duì)基于對(duì)ZnZrO固溶體上的CO2加氫制備甲醇的研究（Science Advances 2017），以及在ZnZrO/SAPO系列系統(tǒng)上加氫制氫生產(chǎn)低碳烯烴的研究基礎(chǔ)（ACS另外，進(jìn)一步構(gòu)建ZnZrO/ZSM-5系列催化劑體系。催化劑以高選擇性將CO 2加氫轉(zhuǎn)化為芳烴。當(dāng)CO2單程轉(zhuǎn)化率為14％時(shí)，芳烴在烴類中的選擇性達(dá)到73-78％。

該研究發(fā)現(xiàn)，將CO2加氫成芳烴的關(guān)鍵是系列催化劑的有效協(xié)同作用。紅外光譜，化學(xué)捕獲和其他實(shí)驗(yàn)表明，CO2和H2在ZnZrO固溶體氧化物上活化形成CHxO中間體，中間物質(zhì)從ZnZrO表面遷移到分子篩孔，完成芳烴的形成。串聯(lián)催化劑之間的協(xié)同機(jī)制以及關(guān)鍵中間體物質(zhì)CHxO的表面遷移使得CO 2氫化的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)耦合能夠直接進(jìn)行芳烴反應(yīng)。研究還表明，在CO 2加氫反應(yīng)中形成的H 2 O對(duì)烯烴的芳構(gòu)化具有顯著影響。由于反應(yīng)體系中存在H2O和CO2，它提供了弱的氧化氣氛，抑制了催化劑上多環(huán)芳烴的形成，并延長(zhǎng)了催化劑的壽命。在100小時(shí)反應(yīng)期間催化劑沒(méi)有顯著失活。該技術(shù)擴(kuò)展了CO2轉(zhuǎn)化的新思路。這項(xiàng)工作由國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃，國(guó)家自然科學(xué)基金和中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略科技特別項(xiàng)目資助。